전자와 핵의 모든 상호작용을 쓰고 왜 직접 해가 폭발하는지 이해하기

DFT · PART 1 · 안정한 원자 배열을 찾기 위해 전자 문제의 문 앞에 서는 동안03 / 05

수소 원자는 전자 하나라 정확해를 구할 수 있지만, 탄소 원자 여섯 개가 들어간 작은 셀만 해도 전자가 수십 개입니다. 각 전자는 모든 다른 전자의 위치에 영향을 받습니다.

기본 방정식은 한 줄인데 왜 실제 재료의 전자 문제는 그대로 풀 수 없을까요?

이번 장의 답비상대론적 Coulomb Hamiltonian은 명확하지만 다체 파동함수가 모든 전자 좌표와 스핀에 동시에 의존합니다. 전자 수가 늘수록 표현과 계산 비용이 지수적으로 폭발하므로 통제된 차원 축소가 필요합니다.

01재료의 Hamiltonian을 네 덩어리로 읽기

외부 전기장과 상대론 효과를 잠시 제외하면 전자와 핵으로 이루어진 계의 Hamiltonian은 운동에너지와 Coulomb 상호작용의 합입니다. 핵과 전자를 모두 양자적으로 쓰면 핵 운동, 전자 운동, 전자-핵 인력, 전자-전자 및 핵-핵 반발이 나타납니다.

$$ \hat H=\hat T_n+\hat T_e+\hat V_{en}+\hat V_{ee}+\hat V_{nn} $$
각 항을 어떤 근사로 처리하는지가 전자구조 방법의 성격을 결정합니다.

재료 계산에서 가장 어려운 항은 $\hat V_{ee}$입니다. 전자는 서로 반발하므로 한 전자의 상태가 다른 모든 전자의 순간적 배치와 연결됩니다. 독립 입자처럼 각 전자를 따로 풀 수 없는 이유입니다.

02다체 파동함수의 차원 폭발

전자 하나의 공간 파동함수는 세 좌표에 의존하지만, N전자 파동함수는 $3N$개의 공간 좌표와 N개의 스핀 변수에 의존합니다. 각 좌표를 M개의 격자점으로 표현한다고 단순화하면 필요한 값의 수는 대략 $M^{3N}$처럼 증가합니다.

표현기본 변수차원 증가
다체 파동함수 $\Psi$모든 전자의 좌표·스핀전자 수에 대해 지수적
일전자 오비탈 $\psi_i$전자 하나의 좌표오비탈 수에 대해 다항적
전자 밀도 $n$공간 좌표 3개전자 수와 무관하게 3차원

DFT의 혁신은 물리를 버린 것이 아니라, 바닥상태를 결정하는 기본 변수를 고차원 파동함수에서 3차원 밀도로 바꾼 데 있습니다. 다만 실제 Kohn-Sham 계산은 밀도만 저장하는 것이 아니라 밀도를 만들기 위한 오비탈을 풀기 때문에 계산량이 0이 되는 것은 아닙니다.

03동일한 전자와 반대칭성

전자는 구별할 수 없는 fermion입니다. 두 전자의 공간·스핀 좌표를 맞바꾸면 전체 파동함수의 부호가 바뀌어야 합니다. 이 반대칭성에서 Pauli 배타원리와 교환 효과가 나옵니다.

$$ \Psi(\dots,x_i,\dots,x_j,\dots)=-\Psi(\dots,x_j,\dots,x_i,\dots) $$
$x_i$는 공간 좌표와 스핀을 함께 나타냅니다.

전자 사이에는 고전적 Coulomb 반발뿐 아니라 반대칭성에서 오는 교환 효과와 순간적인 회피 운동인 상관 효과가 있습니다. DFT에서는 이 복잡한 부분이 교환-상관 범함수에 압축됩니다.

04이 글의 용어 사전

본문을 읽다가 “그래서 이 말이 정확히 뭐지?”라는 질문이 생기면 여기에서 다시 확인할 수 있습니다.

Hamiltonian
계의 운동에너지와 퍼텐셜에너지를 포함해 시간 발전과 정상상태 에너지를 정하는 연산자입니다.
다체 문제many-body problem
여러 입자의 상태가 상호작용으로 서로 분리되지 않는 문제입니다.
Coulomb 상호작용Coulomb interaction
전하 사이 거리에 반비례하는 정전기적 인력 또는 반발입니다.
fermion
반정수 스핀을 가지며 전체 파동함수가 입자 교환에 대해 반대칭인 입자입니다.
교환exchange
동일한 fermion의 반대칭성에서 생기는 순수 양자 효과입니다.
전자 상관electron correlation
평균장 독립입자 그림을 넘어 전자들이 서로의 순간적 위치를 회피하며 움직이는 효과입니다.

05참고자료와 더 읽을거리

  1. Sholl & Steckel, Density Functional Theory: A Practical Introduction평면파 DFT의 이론·수치 설정·재료 응용·AIMD와 정확도를 잇는 이 과목의 중심 교재입니다.
  2. Kohn, Nobel Lecture: Electronic structure of matter (1999)파동함수에서 밀도 범함수로 이어진 전자구조 이론의 맥락을 정리합니다.
  3. Hohenberg & Kohn, Inhomogeneous Electron Gas (1964)바닥상태 전자 밀도에 관한 두 정리로 DFT의 존재 근거를 세운 원 논문입니다.
NEXT DFT NOTEBorn-Oppenheimer 근사와 포텐셜 에너지면